Chem Rxiv:Flash In2Se3 for neuromorphic computing.pdf

一、亮点/创新点

本篇文献的亮点和创新之处在于使用一种新颖的快速闪蒸焦耳加热方法（flash-within-flash Joule heating method）实现了大规模（克级别）单相α-In2Se3晶体的合成。这种方法克服了传统方法的限制，即对前体导电性的要求，从而实现了无论内管前体的导电性如何，均能合成单相α-In2Se3晶体。利用这些α-In2Se3片状材料，制备了作为二维铁电半导体场效应晶体管（FET）人工突触器件平台，通过调控门电极电脑脉冲来模拟不同的突触行为，表现出优异的可靠性和高达87%的学习准确率，展现了在单层神经网络系统中用于模式识别的潜力。

二、研究背景

本篇文献的研究背景可以归纳为以下几点：

（1）二维半导体的优势与应用: 二维（2D）半导体由于其原子级的薄厚度和内在的极化特性，在包括二极管、光电二极管、铁电场效应晶体管（Fe-FET）、在内存计算以及神经形态应用等多个电子应用领域提供了独特的优势。

（2）α-In2Se3的特性: 在众多报告的2D铁电材料中，α-In2Se3以其适宜的带隙（-1.39 eV）和室温下的出色铁电性能（即使在单层极限下，居里温度仍超过200℃）脱颖而出。

（3）合成挑战: 尽管已有如化学气相沉积（CVD）、物理气相沉积（PVD）、分子束外延（MBE）和脉冲激光沉积（PLD）等自下而上的合成方法被用于合成原子级薄的In2Se3层，但由于复杂的多形性和In2Se3相之间低的相变温度，纯相的In2Se3薄膜的合成仍面临挑战。此外，高质量In2Se3的底层合成策略通常局限于极小量的产出。

（4）闪蒸焦耳加热（FJH）的潜力与限制: 闪蒸焦耳加热（FJH）作为一种有效的合成方法，已展示出从各种碳源制备克级闪电石墨烯的潜力。FJH通过短暂的高能量密度电脉冲和快速冷却，能在毫秒至秒级时间内以高能效产生产品。然而，FJH的一个显著限制是，为了发生焦耳加热，前体材料必须具有低于特定水平的电阻率。

三、研究方法

本篇文献的研究方法主要包括以下几个方面：

（1）材料合成：通过将铟金属颗粒和硒粉放置在直径8mm的石英管中，两端分别放置石墨隔板和铜网，这个管子随后放置在直径15mm的石英管中，并填充了5.0g的冶金焦炭。使用300V进行闪电焦耳加热（FJH），合成后的产品无需进一步的纯化和清洗。对于克级规模的合成，使用了相同的方法但是调整了铟金属颗粒和硒粉的比例以及电压设置为260V。

（2）材料表征：对合成的α-In2Se3进行了系统的表征，包括扫描透射电子显微镜（STEM）、拉曼光谱、X射线光电子能谱（XPS）和X射线衍射（XRD）等，以研究其作为单晶半导体和铁电材料的性质。

（3）器件制备：采用典型的机械剥离方法在SiO2/Si基底上制备α-In2Se3样品。通过使用粘性胶带重复剥离过程5次，然后将胶带轻轻压在SiO2基底上并轻轻擦拭2分钟，最后将胶带轻轻拉开，估算层厚并使用横截面透射电子显微镜（TEM）确定其厚度。

（4）器件表征：使用半导体参数分析仪和探针站系统在暗环境下测量电气特性，以避免在2D材料中产生光激发的电子和空穴。源电极接地，漏电极施加电压，Si基底作为背栅极电极，测量在高真空条件下进行。

（5）通过以上方法，实现了α-In2Se3的合成、表征及器件制备与测试，进一步探索了其在神经形态计算中的应用潜力。

四、研究结果和主要结论

本篇文献的研究结果和主要结论包括：

（1）高度晶态单相α-In2Se3的成功合成：通过内快速焦耳加热（FWF）方法成功合成了高度晶态和单相的α-In2Se3，这些材料通过XRD、XPS、EDS、TEM和Raman分析进行了特性分析。

（2）α-In2Se3基合成器件的成功制备：基于单相且高晶态的α-In2Se3，成功制备了α-In2Se3突触器件。这些器件展示了包括短时可塑性（STP）、长时程增强/减弱（LTP/LTD）和斯派克速率依赖性可塑性（SRDP）在内的多样化和明确定义的突触功能。

（3）突触功能的稳定性：LTP/LTD功能的转换在重复脉冲周期下稳定，不受操作电压幅度的影响。这表明在重复电脉冲下，突触权重的可再现性和稳健控制，即使超过4000个电脉冲，操作也非常稳定。

（4）MNIST模式识别的高准确率：在单层神经网络系统中，α-In2Se3突触器件实现了高达约87%的MNIST模式识别准确率。这一结果表明，通过FWF合成的单相且高晶态的α-In2Se3，具有简单、快速和可扩展到克级规模的优势，以及明确定义的电气和突触功能。

这些研究结果表明，α-In2Se3基突触器件在模拟生物突触功能和实现高效学习与模式识别方面具有巨大的潜力，为发展新型神经形态计算平台提供了有力的材料基础和技术途径。

五、后续研究改进

文献中并未直接提及后续研究改进的具体方向，但基于现有研究成果和讨论，可以推测以下几个可能的后续研究改进方向：

（1）材料合成优化：虽然通过内快速焦耳加热（FWF）方法成功实现了α-In2Se3的大规模合成，但进一步优化合成条件，如温度、时间、电压等，可能会提高材料的纯度和结晶度，从而提升器件性能。

（2）器件结构与性能优化：研究中已成功制备了α-In2Se3基人工突触器件，展示了出色的神经形态行为。后续可以通过优化器件结构，如控制α-In2Se3的层厚、调整电极材料和配置等，进一步提高器件的性能，包括信号传输效率、可靠性和耐久性。

（3）多功能集成与系统级应用：研究展示了α-In2Se3基人工突触器件在模式识别中的潜力。后续研究可以探索将这些器件集成成更复杂的神经网络系统，以执行更复杂的认知任务，如图像识别、语言处理等，并研究其在实际应用中的性能和可行性。

（4）新材料和新机制的探索：基于α-In2Se3材料的独特铁电和半导体性质，探索其他具有类似或更优性能的新材料，可能会发现具有更高效能、更低功耗的新型神经形态计算器件。

（5）界面和相互作用研究：在α-In2Se3基人工突触器件中，材料界面和电荷载流子的相互作用对器件性能有重要影响。深入研究这些相互作用机制，可能揭示新的调控手段，以进一步优化器件性能。

（6）耐久性和稳定性长期研究：虽然已展示α-In2Se3基器件的优异性能，但长期的稳定性和耐久性仍需进一步验证。通过长时间的循环测试和加速老化实验，可以评估这些器件在实际应用中的可靠性。

通过这些可能的改进方向，未来的研究可以进一步推进α-In2Se3材料和基于该材料的神经形态计算器件的发展，为开发新一代高效、低功耗的计算平台提供支持。