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废水处理新进展：250V 闪蒸焦耳热规模化合成催化剂，氯霉素去除率超 90%

点击：0 时间：2025-06-26 17:12:22

近日，复旦大学余锋波与中国科学院大学王玉军等人在《Engineering》上发表了题为“Continuous Joule Heating for Scalable and General Fusion Ternary Metal Ox-ides with Triple-Active Fenton-Like Activity”的论文，通过可编程逻辑控制器协同机械臂的闪蒸焦耳加热法，在250 V/30 ms条件下实现三元金属氧化物（CuVFeO）的规模化合成，其融合结构通过Cu吸附、Fe激活过硫酸盐及V增强d带中心协同作用，展现对有机污染物的高效去除能力与连续流应用稳定性。

【研究背景】

1.多金属氧化物的应用瓶颈：具有不对称原子位点的多金属氧化物在类芬顿反应中展现解决问题的潜力，但其规模化合成受传统技术限制，存在工艺耗时长、材料易相分离和团聚等难题。

2.闪蒸焦耳热技术的挑战：电流诱导的闪蒸焦耳加热技术虽能通过快速热循环促进金属融合、增强催化协同作用，但现有批量反应器存在功率密度随物料增加而下降的问题，且大容量电容箱可能引发安全隐患。

3.连续化生产的必要性：从批量生产向连续化焦耳加热技术转型时，自动化执行、反应器尺寸设计及前驱体选择等因素对材料性能和设备运行至关重要，亟需系统性解决方案。

【研究方法】
1.闪蒸焦耳加热系统构建：采用可编程逻辑控制器（PLC）平台结合 robotic arms，设计双机械臂工作站，通过坐标锁定算法精准抓取样品；石英管内径 10 mm，采用垂直放置与弹簧挤压实现样品压缩和电路闭合，真空腔通过橡胶圈密封，自动化程序用 CANopen Builder 6.06 软件编写。

图1.PLC 协同机械臂的闪蒸焦耳热系统实现自动化生产

2.材料合成参数：三元金属材料Cu、V、Fe最优合成条件为 250 V 电压、30 ms 脉冲时间，单次处理 precursor 0.2 g，反应腔维持超过 38 kPa 的 mild vacuum 避免样品氧化，通过五批样品测试验证合成稳定性。

3.表征与计算手段：利用 X 射线吸收光谱（XAS）包括 XANES 和 EXAFS 分析材料结构，高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）观察形貌，拉曼光谱检测石墨烯层状结构；密度泛函理论（DFT）计算构建 Fe₂CuO₄/石墨烯等模型，分析 PDS 吸附能与反应能垒，结合电子顺磁共振（EPR）和电化学测试验证催化机制。

【研究结果】
1.规模化生产验证：连续FJH系统实现 178.3 kg·h⁻¹·m⁻²的电极材料生产效率，五批样品的电压电流曲线相似，材料对氯霉素（CAP）的去除效率均超 90%，证明合成工艺稳定。
2.三元金属氧化物协同机制：CuVFeO 融合结构中，Cu 位点促进有机物吸附，Fe 位点激活过硫酸盐（PDS），V 掺杂提升 d 带中心，增强自由基（SO₄⁻·和·OH）与有机物的反应效率，DFT 计算显示 V 取代后 PDS 吸附能提升至 -8.15 eV，O-O 键断裂能垒降至 0.3 eV。

图2.三元 CuVFe 的 CAP 去除效率最优

3.实际应用性能：CuVFe 材料在连续流装置中稳定运行 1455 分钟，对湖水中 CAP 去除率持续超 90%，且对氟苯尼考、磺胺甲恶唑等多种有机污染物去除效率优异，展现出广谱适用性。

【展望】

1.设备集成与产能升级：通过集成多反应电极与独立电源设计下一代装置，进一步提升生产速率，推动技术在工业废水处理中的工程化应用。

2.多元金属体系拓展：探索CoVFe、MgVFe等三元金属组合的普适性合成方法，基于地球元素丰度开发低成本、高活性的环境催化材料体系。

3.反应机制深度解析：结合原位表征技术实时监测催化过程中金属价态与自由基动态变化，优化材料结构以提升自由基利用效率和催化剂循环稳定性。

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废水处理新进展：250V 闪蒸焦耳热规模化合成催化剂，氯霉素去除率超 90%

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