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三元电池回收新进展：闪焦耳加热一步实现 95.89% 锂回收与高效析氧催化剂制备

点击：0 时间：2025-06-28 11:21:46

近日，中国科学院大学张静教授课题组在《Resources, Conservation and Recycling》上发表了题为“Fully upcycling spent ternary cathodes by simultaneously extracting lithium and constructing high performance oxygen evolution catalysts”的论文，通过闪焦耳加热结合水浸工艺，从退役三元正极中选择性提取95.89%的锂，并利用剩余金属原位重构形成Ni-Co-Mn氢氧化物自支撑催化剂，其在析氧反应中展现出257mV（10 mA/cm²）的低过电位及优异稳定性，兼具资源回收与功能材料制备的双重优势。

【研究背景】

1. 退役电池回收压力凸显：随着新能源汽车普及，2030年全球将有近1100万吨退役锂离子电池，其中三元正极材料（NCM）含锂、镍、钴、锰等关键金属，若不妥善回收将造成资源浪费与环境污染。
2.传统回收技术瓶颈：火法冶金需高温熔炼，锂易挥发且需额外步骤回收；湿法冶金依赖多步萃取，流程冗长且金属回收率有限，均难以兼顾效率与经济性。
3.功能化回收新路径：直接将退役正极转化为功能材料（如析氧反应催化剂）可避免复杂分离，但现有方法存在锂提取效率低、处理工艺复杂等问题。

【研究方法】

1.闪焦耳加热辅助制备体系构建：将0.4 g NCM811粉末溶于含0.3923 g硫酸与0.8806 g抗坏血酸的10 mL去离子水混合液，70℃加热2小时完全溶解，制得SL-45前驱体溶液。将前驱体溶液负载于碳纸，在氩气氛围中以10 V电压、10 A电流进行闪焦耳加热，反应500 ms使温度达950℃，快速淬火后获得NCM-Li中间体。NCM-Li经去离子水浸出分离锂，80℃干燥12小时，表面自发重构形成NCM-OH催化剂。
2.多维度表征技术集成：X射线衍射、扫描电子显微镜、高分辨透射电镜及元素 mapping表征材料晶相、形貌及元素分布。X射线光电子能谱解析Ni、Co、Mn的价态变化及表面羟基结构。三电极体系在1.0 M KOH中进行析氧反应测试，CHI 660D工作站记录极化曲线、Tafel斜率及电化学阻抗谱，计时电位法评估稳定性。
3.理论计算与可持续性验证：基于VASP软件构建Co/Mn掺杂Ni(OH)₂模型，分析OER过程中OH、O、*OOH中间体的吉布斯自由能变化，揭示Co/Mn对M-O电荷转移的促进作用。对比火法、湿法与本方法的成本、收益、能耗及温室气体排放。

【研究结果】

1. 高效锂回收与催化剂制备：水浸出实现95.89%锂回收率，剩余固体经表面重构形成Ni₁₋ₓ₋ᵧCoₓMnᵧ(OH)₂·0.75H₂O薄膜负载的自支撑催化剂。

图1.退役三元正极材料处理前后的表征分析

2.优异析氧催化性能：NCM-OH在10 mA/cm²电流密度下过电位仅257 mV，Tafel斜率24.7 mV/dec，电荷转移电阻低至2.26 Ω，120小时稳定性测试后过电位仅增加12 mV，性能优于IrO₂及对照样品。
3.可持续性优势显著：回收成本4.32 $/kg，低于火法（5.03 $/kg）与湿法（4.58 $/kg）；收益13.18 $/kg，为火法的2.58倍；能耗11.29 MJ/kg，较湿法降低65%，温室气体排放减少49%-64%。

【展望】

1. 工艺优化：进一步调控FJH参数标准，以提升锂提取率与催化剂活性位点密度。
2. 中试放大：探索规模化生产中抗坏血酸替代方案，降低原料成本。
3. 应用拓展：开发该策略在其他退役电池体系，如LCO、LFP中的功能化回收潜力。

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