本篇文献提出了一种使用闪蒸焦耳加热（Flash Joule Heating, FJH）技术在零净成本下矿化捕获的全氟和多氟烷基物质（PFAS）的新方法。亮点/创新点包括：

（1）高效转化：通过FJH处理，PFAS-GAC（吸附在颗粒活性炭上的PFAS）能够以超过96%的氟转化效率转化成惰性无毒的氟化盐。

（2）成本抵消：处理过程同时将花费的炭升级为高价值的闪蒸石墨烯，每吨处理成本可抵消1900美元。

（3）环保效益：整个过程无需溶剂或昂贵催化剂，生命周期评估（LCA）显示该方法能降低累积能耗、温室气体排放和水使用量。

（4）易于扩展：该方法操作简便，易于扩大规模，且生产有价值的副产品，为PFAS矿化提供了一条具吸引力的新途径。

二、研究背景

本篇文献的研究背景主要围绕以下几点：

（1）全氟和多氟烷基物质（PFAS）的环境持久性和毒性：PFAS是一类在环境中难以降解的化合物，具有广泛的工业应用和环境污染问题。它们在环境中的持久性和潜在的健康风险引起了广泛关注。

（2）PFAS的处理与矿化难题：尽管已有许多尝试处理和降解PFAS，但许多方法成本高昂、效率低下，或产生有毒的副产品。因此，开发一种既经济又高效的PFAS处理方法是迫切需要的。

（3）活性炭的使用和限制：活性炭（GAC）是处理水中PFAS的常用方法之一，但它主要用于吸附而非矿化PFAS，这导致处理后的活性炭需要进一步处理或处置，增加了成本和复杂性。

（4）对环保友好和低成本处理技术的需求：寻找一种能够在不产生有害副产品的情况下，有效矿化PFAS，并且成本可控的方法，是当前PFAS处理研究的重要方向。

这些背景点突出了处理PFAS的挑战，以及为什么开发一种新的、高效的、经济的矿化技术如本研究所提出的使用闪蒸焦耳加热（FJH）技术是必要的。该技术不仅解决了PFAS的有效矿化问题，还通过转化废弃的活性炭为高价值的闪蒸石墨烯，实现了成本的抵消，从而在环境保护和经济效益之间找到了一个平衡点。

三、研究方法

本篇文献的研究方法涉及以下几个关键步骤：

（1）样品准备：将特定量的PFOA吸附在活性炭（GAC）上，并与适量的NaOH混合，以确保NaOH与PFOA充分接触。混合物进一步与纯净的GAC混合并研磨，以达到预定的PFOA浓度。

（2）闪蒸焦耳加热（FJH）处理：将准备好的样品在双O环封闭系统中进行FJH处理，使用不同的初始电压和脉冲时间条件。处理后，使用0.1M的H2SO4溶液冲洗样品，以去除反应生成的CaF2。

（3）表征和分析：

①使用离子色谱法分析洗涤后的FJH产品中无机氟化物离子的含量。

②应用两种不同的液相色谱-质谱（LC-MS）仪器对样品进行分析，以确定残留的有机氟化物。

③使用气相色谱-质谱（GC-MS）分析反应过程中产生的挥发性有机氟化物（VOF）。

④通过拉曼光谱、粉末X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、高分辨率透射电子显微镜（HR-TEM）和高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）等方法对反应产物进行详细表征。

（4）原子模拟：使用密度泛函理论（DFT）方法和分子动力学（MD）模拟，分析NaOH在高温条件下与PFOA反应的优化结构，以及反应过程中C-F键的断裂情况。

这些方法共同构成了一套综合的研究方案，旨在详细探究PFAS的高效矿化转化过程及其机理，同时评估生成的闪蒸石墨烯的质量和潜在应用。

四、研究结果和主要结论

本篇文献的研究结果和主要结论如下：

（1）高效矿化PFAS：FJH技术能够高效地矿化PFAS，通过实验表明，使用NaOH作为矿化试剂，在FJH处理过程中，超过95%的氟转化为惰性的氟化盐，如氟化钠（NaF）和氟化硅钠（NaSiF6）。

（2）高产量石墨烯的生成：FJH不仅能够矿化PFAS，还能将活性炭转化为高度结晶的闪蒸石墨烯（Flash Graphene），实验获得超过95%的石墨烯产率。

（3）生命周期评估和技术经济分析：生命周期评估（LCA）和技术经济分析（TEA）显示，与其他PFAS处理方法相比，FJH技术在降低能源需求、温室气体排放和水使用方面表现出较高的效率。特别是，FJH过程的技术经济分析表明，通过销售产生的石墨烯，可以实现约1900美元/吨的净收益，显示出比其他处理方法更好的经济可行性。

（4）扩展应用的可能性：除了生产石墨烯外，FJH过程的小幅度修改还可以生产碳纳米管、纳米钻石或非晶碳，扩大了最终碳产品的应用范围。

总体而言，这项工作展示了FJH技术在快速降解PFAS化合物的同时，几乎不产生有害的短链PFAS或氢氟化物的能力。FJH反应温度超过2000℃时，可在钠或钙盐存在下促进所有类型PFAS的分解和矿化。此外，此反应生成的有价值的石墨烯产品可带来超越其他处置方法的经济效益，未来还可通过FJH过程的小幅调整，生产不同的碳基纳米材料。

五、后续研究改进

对于后续研究和改进，这篇文献提出了一些潜在方向：

（1）探索更多矿化试剂和吸附剂：虽然本研究主要使用了NaOH和Ca(OH)2作为矿化试剂，但也提到了其他离子盐可能同样有效。进一步探索和比较不同矿化试剂的效果和经济性，包括它们在不同PFAS化合物矿化中的适用性，可能会带来更广泛的应用潜力。

（2）优化FJH处理条件：研究中通过改变初始电压和脉冲时间来控制FJH处理，未来的研究可以进一步优化这些参数以提高处理效率、降低能耗，并探索处理过程中的最佳条件。

（3）扩展到更多PFAS化合物的研究：虽然本研究成功证明了FJH技术在处理PFOA和其他几种PFAS化合物中的有效性，但PFAS家族成员众多，不同PFAS化合物的结构差异可能会影响矿化效率和机制。后续研究可扩展到更广泛的PFAS化合物，以全面评估FJH技术的适用范围。

（4）评估和优化产物的应用潜力：研究中提到，FJH处理的副产品闪蒸石墨烯具有高价值，未来的研究可以进一步评估和优化这些产物的质量和应用潜力，例如在复合材料、能源存储和环境修复等领域的应用。

（5）生命周期评估和技术经济分析：虽然文献中已进行了初步的生命周期评估（LCA）和技术经济分析（TEA），但随着技术的进一步发展和应用范围的扩大，进行更深入的LCA和TEA分析，评估其环境影响和经济可行性，对于促进技术商业化和推广具有重要意义。

（6）系统的机理研究：虽然通过分子动力学模拟和实验研究揭示了NaOH在PFAS矿化过程中的作用机制，但PFAS矿化的详细反应途径、中间产物和影响因素等仍有待进一步研究。深入探究FJH处理PFAS的详细机理，有助于优化反应条件和提高处理效率。

这些潜在的研究方向不仅可以进一步提高PFAS的处理效率和经济性，还能促进闪蒸焦耳加热技术在环境治理中的应用和发展。