本文献的亮点/创新点包括：

（1）提出了一种使用脉冲直流闪蒸焦耳加热（FJH）策略来回收锂离子电池中的电池金属，该方法能在几秒钟内将黑质（电极混合物）加热至超过2100开尔文，从而显著提高了后续浸出动力学速率，达到约1000倍增加。

（2）这种方法能够在使用稀释酸（如0.01 M HCl）的情况下，高效回收所有电池金属，减少了二次废物流。

（3）超快高温实现了被动化的固体电解质界面（SEI）的热分解和难以溶解的金属化合物的价态还原，同时减少了挥发性金属的扩散损失。

（4）与现有回收方法相比，生命周期分析显示，FJH方法显著降低了废旧锂离子电池处理的环境足迹，同时使之变为经济上具有吸引力的过程。

二、研究背景

本篇文献的研究背景主要包括以下几点：

（1）电池金属的重要性：电池金属，如锂、钴、镍和锰，是制造商用二次锂离子电池（LIBs）阴极材料的关键元素。当前从自然储备中收集这些电池金属的策略是资源和污染密集型的，长期来看是不可持续的。例如，钴矿石的过度酸浸出，随后的双相溶剂提取、化学沉淀和电解提纯，一直是风化钴矿石浸出的典型处理路线，这是因为与之相关的矿物杂质和钴的固有低浓度。

（2）资源枯竭和市场需求：随着镍和钴开采速度的预测，全球这些元素的储备预计将分别在2050年和2030年耗尽。不断增长的需求和预见的储备短缺促使人们从其他资源，如废旧LIBs中回收电池金属。预计废旧LIBs中的电池金属全球市场到2030年将达到约228亿美元，年复合增长率约为20%。电池金属占电池重量的约30%，远高于自然资源中的含量，特别是钴、镍、锰和锂（<1000 ppm），因此废旧LIBs是电池金属供应的一个地方性和有希望的替代资源。实现废旧LIBs的闭环原料解决方案将减少对电池金属的开采需求，减少LIB处置的环境后果，并提供回收的经济激励。

三、研究方法

本篇文献的研究方法包括以下几个关键步骤：

（1）材料准备：使用了多种材料，包括LiCoO2、镍锰钴（NMC）粉末、磷酸铁锂（LiFePO4）、镍钴铝（NCA）氧化物等，以及来自旧Lenovo笔记本电脑的废旧商用锂电池。

（2）FJH反应：通过之前发表的脉冲直流闪蒸焦耳加热（FJH）系统对废电池电极进行处理。将废电极直接混合后，在石英管中加载反应物，通过电容器组向其中供电，实现快速加热。

（3）样品消化和浸出：使用1.0 M HCl溶液对所有黑质和FJH激活后的黑质样本中的酸可提取电池金属进行测量。

（4）ICP-OES和UV-vis测量：通过ICP-OES测定样品中的金属含量，UV-vis用于确定Co2+和Co3+的浓度。

（5）ICP-MS测量：使用ICP-MS测量Cu和Al的含量。

（6）GC-MS测量气相产品：通过GC-MS捕获和分析反应过程中产生的气体。

（7）经济和环境分析：使用Argonne National Laboratory开发的GREET 2020和EverBatt 2020软件估算不同回收过程的成本和环境影响。

（8）阴极再合成：将浸出液制备成克级样本，通过VFD方法处理后，用于阴极材料的再合成。

（9）电化学性能测试：测试再合成LiCoO2阴极的电化学性能，使用Li金属箔作为阳极，在Ar充满的手套箱中组装2032型硬币电池，并进行充放电测试。

（10）原子级第一性原理计算：通过模拟退火和第一性原理密度泛函理论计算，研究部分石墨化碳结构和相能量。

这些方法结合了先进的化学处理技术、详细的材料分析和严格的环境影响评估，旨在提高电池金属回收效率，同时减少环境影响。

四、研究结果和主要结论

本篇文献的研究结果和主要结论如下：

（1）电池金属的回收率显著提高：通过脉冲直流闪蒸焦耳加热（FJH）激活的黑质，在使用1.0 M HCl的条件下，锂和过渡金属的可浸出含量分别达到了35.2和407.0 g kg−1，相应的回收率约为98%。这一结果表明，与未处理的黑质相比，锂和过渡金属的回收率分别提高到了约161%和309%。

（2）酸浓度对浸出效果的影响：当酸浓度降低100倍至0.01 M HCl时，锂和过渡金属的回收率仍然显著高于未处理黑质的回收率，分别约为74%和70%。这一点强调了FJH激活方法在降低二次废物流的同时，保持高效回收电池金属的潜力。

（3）生命周期评估（LCA）：对FJH回收过程的经济和环境分析显示，与现有的回收方法相比，FJH方法显著降低了废旧锂离子电池处理的环境足迹，包括集中HCl的消耗降低约87%，水消耗降低约26%，能源消耗降低约15%，温室气体排放降低约23%。

（4）材料的再合成与电化学性能：通过FJH方法回收的电池金属能够成功地用于阴极材料的再合成，并且这些再合成的阴极材料在电化学性能测试中表现良好。

（5）激活黑质的表面和结构特性：FJH激活显著改善了黑质的表面和结构特性，包括增加表面积和纳米孔的浓度，这有助于提高与酸溶液的接触，从而提高浸出效率。

（6）经济可行性与可扩展性：研究表明，FJH方法不仅在小规模实验中表现出高效的金属回收能力，而且具有在工业规模上实施的潜力，预计这一方法将为废旧锂离子电池的回收提供一种经济可行且环境友好的解决方案。

综上所述，通过FJH激活实现的电池金属高效回收方法不仅提高了金属的回收率，而且显著降低了环境影响，展示了向更可持续电池回收技术迈进的重要一步。

五、后续研究改进

本篇文献提出了一些后续研究改进的方向，具体包括：

（1）扩展FJH激活策略的可扩展性：讨论了FJH激活策略的潜在可扩展性，包括增加电容、闪光重复次数和电压等几种一般策略，以保持特定的能量密度。这表明通过适当的程序控制加热和冷却策略，可以在更大规模上实施FJH过程。

（2）连续FJH反应器的概念设计：已经在实验室内通过自动化系统实现了每天超过10公斤的闪烁石墨产量，进一步展示了将FJH过程集成到未来生产的连续系统中的概念设计。

（3）工业规模的FJH应用：FJH方法用于制备石墨的工业规模正在扩大到每天1吨，最终目标是每家工厂每天100吨。这需要比文中描述的LIB回收更高的温度(>3000 K)和更大的能量密度(~3.6 kJ/g)。

（4）电池金属回收的经济和环境分析：通过使用Argonne National Laboratory开发的GREET 2020和EverBatt 2020软件，对FJH激活回收过程的经济和环境影响进行了前瞻性的从摇篮到大门的生命周期分析。

（5）阴极材料的再合成：从FJH激活后的浸出液中重新合成LiCoO2阴极粉末，并通过高温烧结等步骤实现，展示了高于95%的反应产率。此外，重新合成的阴极展示了良好的晶体结构和电化学性能。

这些改进方向不仅能够增强FJH激活策略的实用性和经济性，还能进一步降低环境影响，提高电池金属回收的效率和可持续性。