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氢能催化新突破：400℃快速热解120s制备三原子Ru催化剂

点击：6 时间：2025-06-26 11:13:24

近日，北京化工大学田书博教授、新西兰奥克兰大学王子运副教授及中国科学技术大学国家同步辐射实验室Yi Yao团队在《Advanced Functional Materials》上发表了题为“Enhanced Tri‐Atom Ru‐Based Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction via Rapid Pyrolysis of Precursor”的论文，通过室温浸渍结合快速焦耳热解（400℃/120s）策略，将Ru₃纳米簇均匀负载于氧化碳纳米管（OCNT）表面制得Ru₃/OCNT催化剂，借助AC HAADF-STEM、XAFS等表征手段证实其独特结构，该催化剂在1M KOH中展现出优异的析氢性能，优于商业Pt/C和Ru/C催化剂。

【研究背景】

1.APSNCs 的催化潜力与合成挑战：原子级精确负载纳米簇催化剂（APSNCs）的独特结构使其在催化领域极具潜力，但其合成过程中活性中心控制及结构稳定性问题亟待解决。

2.氢能转型与 HER 催化需求：氢能作为零污染能源在能源转型中至关重要，析氢反应（HER）是电解水制氢的核心步骤，开发高效催化剂对降低反应过电位意义重大。

3.Ru 基催化剂的瓶颈与 OCNT 载体优势：Ru基催化剂因电化学活性突出受关注，但强氢吸附中间体阻碍脱附，而氧化碳纳米管（OCNT）载体与金属的相互作用可调控电子结构，为优化催化性能提供可能。

【研究方法】

1.催化剂制备工艺：采用室温浸渍法将前驱体Ru₃(CO)₁₂负载于酸化处理的OCNT上，形成Ru₃(CO)₁₂/OCNT复合物；利用焦耳加热设备在1-2秒内将复合物快速升温至400℃，保持120秒后骤冷，通过快速热解去除羰基配体，制得Ru₃/OCNT催化剂。对比催化剂Ru₁/OCNT则以RuCl₃·3H₂O为前驱体，按相同流程制备。

2.结构表征技术：借助 aberration-corrected 高角环形暗场扫描透射电子显微镜（AC HAADF-STEM）观察催化剂微观结构，发现Ru₃纳米簇均匀分散且无团聚；通过X射线衍射（XRD）分析晶体结构，证实无Ru纳米颗粒特征峰；运用X射线吸收光谱（XANES和EXAFS）探究Ru的价态及配位环境，测得Ru₃/OCNT中Ru-C/O和Ru-Ru的平均配位数分别为2.5和1.8。

图1.Ru 价态与配位环境分析

3.性能测试体系：在1M KOH电解液中，采用标准三电极系统测试HER性能。线性扫描伏安法（LSV）显示，Ru₃/OCNT在10 mA cm⁻²电流密度下过电位为19 mV；计时电位法验证其24小时电解稳定性；通过添加EDTA和KSCN进行毒性测试，证实Ru₃簇为主要活性位点；DFT计算构建Ru-TAC、Ru-SAC和Ru(0001)模型，分析氢吸附能及电子结构调控机制。

【研究结果】

1.催化性能突破：Ru₃/OCNT在1M KOH中表现出优异HER活性，10 mA cm⁻²时过电位仅19 mV，优于20 wt.% Pt/C的26.8 mV和5 wt.% Ru/C的43.2 mV，质量活性达15.02 A·mg_Ru⁻¹，是Pt/C的23.47倍、Ru/C的11.83倍。

2.反应动力学优势：Tafel斜率为25.63 mV dec⁻¹，低于Pt/C的38.27 mV dec⁻¹，表明反应动力学更快；双电层电容（Cdl）为136.57 mF cm⁻²，证明活性位点丰富，且在含KCl的模拟海水中性能稳定。

3.机理阐释：DFT计算表明，Ru₃/OCNT中金属-金属相互作用与金属-载体相互作用协同调控Ru原子电子结构，降低氢吸附能，促进H*脱附，理论过电位仅0.11 V，与实验结果高度吻合。

【展望】

1.拓展催化剂体系：将快速热解策略拓展至其他贵金属三原子簇催化剂的合成，探索更多元的催化体系。

2.优化载体与制备参数：进一步优化OCNT载体的氧掺杂比例及催化剂制备参数，以提升活性位点密度与稳定性。

3.推动实际应用转化：开展催化剂在实际海水电解制氢等场景中的工程化应用，评估其大规模生产的可行性。
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