ChemRxiv:Flash-within-flash synthesis of gram-scale solid-state materials.pdf

一、亮点/创新点

本篇文献介绍了一种称为闪蒸焦耳加热法的新型非平衡超快热传导方法，用于制备固态材料。其亮点/创新点包括：

（1）能够在5秒内快速制备出13种过渡金属硫族化合物（TMD）和9种非TMD材料，具有显著的能效和环境优势。

（2）FWF实现了易于大规模生产的优点，与其他合成方法相比，在可持续制造标准方面具有巨大优势。

（3）该方法能够生产相选择性和单晶体的大块粉末，这在其他合成方法中极为罕见。

（4）FWF制备的MoSe2在摩擦学性能上超越了商业可用的MoSe2，展示了FWF制备材料的高质量。

（5）FWF的灵活性还体现在其原子替代和掺杂的能力上，进一步突出了FWF作为一种通用的大块无机材料合成协议的多功能性。

二、研究背景

本篇文献的研究背景主要集中在以下几个方面：

（1）环境影响最小化的合成协议需求：新一代的合成方法需要满足三个主要标准以减少对环境的影响，包括减少溶剂和水的使用、提高能源效率和可扩展性。然而，现有的制造实践往往无法满足这些需求。

（2）非平衡状态下的合成方法：最近出现的非平衡合成方法，如利用超快电阻焦耳加热产生的快速热冲击，被视为更有前景的方法，用于制造特定产品，包括陶瓷、亚稳态材料和附加值化学品和材料。这些方法在毫秒到分钟内进行，显示出在能源使用上的显著减少。

（3）特定电导率要求的挑战：然而，这些协议通常需要满足特定的电导率要求，这限制了可以使用的试剂。为了绕过这一限制，需要引入导电添加剂或基底，这导致了杂质的产生和独立产品难以获得的问题。

（4）挥发性试剂的整合难题：此外，由于电阻加热产生的强烈热量，挥发性试剂（如硫和硒）的整合变得困难，这限制了这些元素的整合。

综上所述，研究背景强调了当前合成方法面临的挑战，包括环保要求、合成速度、材料的电导率限制以及挥发性试剂的整合问题，并指出了非平衡合成方法在解决这些问题上的潜力。

三、研究方法

本篇文献采用的研究方法主要包括以下几个方面：

（1）快速焦耳加热装置及能量计算：研究团队使用了自制的快速焦耳加热系统，该系统通过并联连接的电容器组提供电流冲击。系统包含48个每个13mF、500V的电容器，总容量达到624mF。通过变频驱动器控制放电强度，采用脉宽调制技术，以特定的占空比模式操作，从而实现对样品的精确加热控制。

（2）材料的表征：为了分析FWF反应后产物的结晶性和成分，研究者采用了粉末X射线衍射（pXRD）、X射线光电子能谱（XPS）、环形暗场扫描透射电子显微镜（ADF-STEM）等方法。这些表征技术对于确认合成材料的相纯度和化学组成至关重要。

（3）寿命周期评估（LCA）：对FWF合成的MoSe2与化学气相传输和高压釜合成法生产的MoSe2进行了前瞻性的LCA比较，以评估这三种不同合成方法的从摇篮到大门的环境影响。

（4）摩擦学性能测量：通过将商业MoSe2粉末和FWF MoSe2粉末涂覆在氧化铝基底上，评估了这些样品在滑动往复运动中的摩擦学性能。使用具有球对平板配置的摩擦仪进行了测试。

通过结合这些方法，研究团队不仅能够精确控制合成过程，还能全面评估所得材料的性能和环境影响，展示了FWF方法在材料合成领域的应用潜力。

四、研究结果和主要结论

本篇文献的研究结果和主要结论包括：

（1）成功合成多种材料：利用快速内快速焦耳加热（FWF）方法，成功地在几秒钟内合成了13种过渡金属硫族化合物（TMDs）和9种非TMD材料，展示了该方法的高效性和广泛的应用潜力。

（2）高质量材料的制备：通过FWF方法制备的MoSe2在摩擦学性能测试中表现出超过商业可用MoSe2的性能，说明FWF方法能够制备出高质量的固态材料。

（3）原子替代和掺杂的能力：FWF方法的灵活性体现在其能够进行原子替代和掺杂，进一步扩展了其在材料合成领域的应用范围。

（4）电气特性的验证：对FWF制备的材料进行电气特性测试，证明了这些材料具备优良的n型和p型半导体特性，以及α-In2Se3的铁电性能，这些结果表明FWF方法能够制备出具有特定电气性能的材料，为不同应用领域提供了宝贵的材料资源。

（5）大规模生产的可行性：FWF方法展示了其在实现克级规模生产上的优势，证明了该方法不仅在小规模实验室合成中有效，也适用于更大规模的生产，这对于将来的工业应用具有重要意义。

（6）生命周期评估：通过对FWF方法进行生命周期评估，发现与传统的合成方法相比，FWF在能源使用、温室气体排放和水消耗方面均显示出显著优势，突出了其在可持续性方面的潜力。

这些结果和结论强调了FWF方法在高效合成多种固态材料、提供高质量材料、实现原子级掺杂与替代、验证材料的电气性能，以及支持大规模生产方面的显著优势和潜力。此外，FWF方法的环境友好性和可持续性进一步证明了其在现代材料科学中的重要价值。

五、后续研究改进

基于文献的内容和研究结果，可以推断一些可能的后续研究方向和改进点：

（1）材料种类的扩展：虽然已经证明了快速内快速焦耳加热（FWF）技术在合成多种过渡金属硫族化合物（TMDs）和非TMD材料方面的有效性，但是进一步扩展到更多种类的材料，包括更复杂或具有挑战性的化合物，可能是一个重要的研究方向。

（2）合成参数的优化：深入探究不同合成参数（如电压、占空比、加热时间等）对最终产物的影响，可以进一步优化FWF合成过程，以实现更高的产率、更好的材料质量或更高的能效。

（3）机理研究：虽然FWF方法已经展示了其有效性和优点，但其具体的反应机理和热动力学过程可能还不完全清楚。深入研究这些过程的基本原理，可以为合成策略的改进和新方法的开发提供理论基础。

（4）材料性能的全面评估：对FWF合成的材料进行更全面的性能评估，包括电学、光学、力学等多方面的特性，可以更好地了解材料的潜在应用领域和性能极限。

（5）环境影响和可持续性分析：虽然已经进行了初步的生命周期评估（LCA），显示FWF方法具有环境和经济上的优势，但进行更深入的分析，考虑更广泛的环境影响和可持续性因素，将是后续研究的重要部分。

（6）大规模生产的可行性研究：探索FWF方法在工业规模生产中的应用，包括生产效率、成本效益和规模扩展的可能性，是实现商业化应用的关键。

通过以上方向的研究，可以进一步提升FWF技术的应用潜力，推动其在材料科学和工程领域的广泛应用。