示意图展示了使用焦耳加热法合成高熵氧化物（HEOs）的过程。该方法通过对浸渍均匀溶液的碳布施加直接高温脉冲（加热速率>1200 K/s），避免了传统高温固相合成中因耗时扩散过程导致的显著相分离。

(a) 路易斯碱性与能带理论相关性的示意图解释；(b) 双位点尖晶石氧化物中M_Td-O_L-M_Oh单元的示意图；(c) 碳布、LB-HEO和N-HEO的XRD谱图；(d) LB-HEO在碳布上的SEM图像（插图：较低分辨率的SEM图像）；(e) LB-HEO的HR-TEM图像（插图：LB-HEO的SAED图案，比例尺为5 nm⁻¹）；(f) LB-HEO的EDS mapping，比例尺为200 nm。

结果表明，LB-HEO和N-HEO均呈现单一尖晶石相，粒径小于100 nm的HEOs均匀分布在碳纤维表面。HR-TEM显示清晰的晶格条纹，间距为0.299 nm，对应于尖晶石结构HEO的(220)晶面。EDS mapping显示Cr、Mn、Co、Ni、Zn和O元素在LB-HEO颗粒内均匀分布，这是高熵氧化物的主要特征。

(a) Zn和(b) Mn的归一化K边XANES谱；(c) Zn和(d) Mn的k³加权傅里叶变换EXAFS谱；(e) Zn和(f) Mn的小波变换EXAFS谱；(g) Zn 2p和(h) Mn 2p的XPS谱；(i) 所有傅里叶变换EXAFS谱的实部。

XAFS和XPS分析表明，LB-HEO和N-HEO中Zn的氧化态均为+2，Mn的氧化态介于+2和+3之间。FT-EXAFS证实Zn²⁺位于尖晶石晶格的Td位点，Mn阳离子占据Oh位点。小波变换EXAFS显示LB-HEO中金属-氧键长更短，表明TM 3d带和O 2p带之间有更多重叠，减少了2p带与3d带的分离，使O 2p电子在LB-HEO中表现出更强的电子给予能力。

(a) LB-HEO、N-HEO和Super P的CV测试；(b) CV曲线中OER峰的Tafel分析；(c) 不同催化剂正极的LOBs初始全充放电曲线；(d)-(e) 使用LB-HEO的LOBs在100 mA g⁻¹电流密度和1000 mAh g⁻¹容量限制下的循环性能和代表性充放电曲线；(f) 使用LB-HEO催化剂的LOBs倍率性能。

结果表明，使用LB-HEO的电池显示出最高的放电比容量（约2000 mAh g⁻¹）和最低的充电过电位（0.97V）。Tafel斜率分析表明LB-HEO具有更快的OER动力学。循环测试显示LB-HEO基电池可以稳定循环135次，而过电位的增加主要源于锂负极的降解。倍率性能测试表明LB-HEO在不同电流密度下均表现出较低的过电位。

(a) LB-HEO和(b) N-HEO的温度依赖性EIS测试和相关DRT分析；(c) 界面电荷转移电阻的阿伦尼乌斯行为拟合；(d) PITT测试中使用LB-HEO和N-HEO作为催化剂的LOBs电流和电压随充电时间的变化；(e) 不同充电电压下Li⁺的重复化学扩散系数；(f) XPS深度剖析过程中蚀刻化合物的相关原子百分比（插图：深度剖析测试示意图）；(g) O 1s和(h) Li 1s XPS深度剖析LB-HEO上放电产物。

DRT分析显示，LB-HEO基电池的界面电荷转移活化能（22.4 kJ mol⁻¹）远低于N-HEO基电池（63.5 kJ mol⁻¹），表明LB-HEO具有更快的界面电荷转移动力学。PITT测试表明，LB-HEO基电池中Li⁺的化学扩散系数比N-HEO基电池高约两个数量级，表明脱锂过程具有更低的活化能和更快的动力学。XPS深度剖析证实了LB-HEO | Li₂O₂界面附近存在更多脱锂物种Li₂₋ₓO₂。

(a) CO₂淬灭过程示意图；(b) LB-HEO、Q-LB和Q-N的拉曼光谱；(c) LB-HEO和Q-LB的FT-IR光谱；(d) 使用LB-HEO和Q-LB作为催化剂的LOBs初始全充放电曲线比较；(e) LB-HEO和N-HEO中氧p带的投影态密度（PDOS）。

CO₂淬灭实验结合拉曼和FT-IR光谱证实了LB-HEO中路易斯碱性的存在。Q-LB的拉曼光谱在1525 cm⁻¹处出现了一个额外的峰，归因于化学吸附的二氧化碳（CO₂*），而Q-N的光谱中没有这个峰。FT-IR光谱提供了O_L与CO₂碳位点相互作用的直接证据。电化学测试显示，使用Q-LB正极的电池性能远不如使用原始LB-HEO正极的电池，表明LB-HEO的电化学催化活性与其路易斯碱位点密切相关。DFT计算表明，LB-HEO中O 2p带向费米能级移动，表明晶格氧被激活，表现出更强的电子给予特性和增强的路易斯碱性。