结果与讨论
图1 | 太阳能驱动的焦耳加热促进废塑料湿法重整示意图。利用太阳能驱动的焦耳加热系统将废塑料和水重整为合成气。
本研究设计了一种T型石英或不锈钢反应器，配备两个电极、两个球阀、一个进料口和一根加热丝。反应器中心的通电FeCrAl加热丝为塑料和水的瞬间气化提供高温，同时作为活性催化位点将气态碳氢化合物和蒸汽重整为合成气。
本研究设计了一种T型石英或不锈钢反应器，配备两个电极、两个球阀、一个进料口和一根加热丝。反应器中心的通电FeCrAl加热丝为塑料和水的瞬间气化提供高温，同时作为活性催化位点将气态碳氢化合物和蒸汽重整为合成气。
在最佳条件下，使用14mg PE和30μL水，12分钟后可获得0.99mmol CO和1.74mmol H₂，接近理论产率，实现了理想的碳平衡。H₂和CO的产率分别达到174%和99%。更重要的是，其他塑料如聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)也可以在12分钟内与水重整为合成气。
动力学研究表明，PE在湿法重整中的降解速率常数(0.2546 min⁻¹)大于PE脱氢中的速率常数(0.1043 min⁻¹)。PE在湿法重整中降解的表观活化能(14.08 kJ·mol⁻¹)低于PE降解中的表观活化能(25.17 kJ·mol⁻¹)，表明两种过程中PE的降解途径不同。
对PS和PET的湿法重整和脱氢过程也进行了系统研究。PS和PET的湿法重整和脱氢过程的一级动力学图一致表明，湿法重整的速率常数高于脱氢或分解途径。
同位素标记实验使用氘水(D₂O)和PE作为反应物进行。电加热1分钟后，仅检测到m/z = 4信号，表明在PE湿法重整的初始阶段，水分解首先发生，PE对氢气生产没有贡献。随着电加热时间的增加，例如电加热3分钟后，出现m/z = 2和m/z = 3信号，并且强于m/z = 4，表明发生了PE脱氢并主要贡献于氢气生产。
使用扩大规模的不锈钢反应器的重整系统的能量回收效率(ERE)确定为4.11%，显著高于其他报道的系统。根据使用GREET 2024进行的生命周期评估(LCA)，当由当前世界平均电力结构供电时，重整系统在最佳条件下每生产1kg合成气会产生349.36kg CO₂当量的温室气体排放，并消耗7368MJ的初级化石能源(PFE)。