Replacement of Concrete Aggregates with Coal-Derived Flash Graphene

用煤衍生闪光石墨烯替代混凝土骨料

第一作者: Paul A. Advincula (保罗·A·阿德文库拉), 通讯作者: Satish Nagarajaiah (萨蒂什·纳加拉贾亚) 和 James M. Tour (詹姆斯·M·图尔)

所属大学: 莱斯大学 (Rice University)

DOI: 10.1021/acsami.3c15156

PDF原文

期刊名称: ACS Applied Materials & Interfaces

发表年份: 2024

论文亮点

• 使用闪光焦耳加热（FJH）技术将煤衍生冶金焦转化为闪光石墨烯骨料（FGA），完全替代天然骨料（如沙），减少环境 impact。
• FGA混凝土比传统天然骨料混凝土轻25%，同时韧性提高32%，峰值应变提高33%，比抗压强度提高21%，比杨氏模量仅轻微降低11%。

研究背景

• 混凝土是全球消耗量第二大的材料，但其生产导致大量CO2排放（水泥生产占全球CO2排放的8%）和沙资源过度开采，沙开采速率超过自然补充速率，预计全球将面临沙短缺危机。
• 现有替代材料（如废铸造沙、牡蛎壳、废玻璃沙等）通常对混凝土机械性能有负面影响，亟需新替代方案。
• 闪光焦耳加热（FJH）技术可将多种碳源转化为闪光石墨烯（FG），煤材料因其高碳含量成为理想 feedstock，有助于开发可持续建筑 materials。

研究方法

详细研究方法如下：

• 材料准备：将冶金焦（MC）研磨并使用筛网按ASTM C33标准筛分，获得与天然骨料（NA）相同的尺寸比例。然后对每个尺寸部分的MC进行闪光焦耳加热（FJH）处理，转化为MC衍生闪光石墨烯（MCFG）。FJH参数包括脉冲电压350-380V、频率1000Hz、 duty cycles 10-50%，处理时间0.5-5秒。最终按NA比例混合MCFG成闪光石墨烯骨料（FGA）。
• 表征技术：使用拉曼光谱（Renishaw inVia显微镜，532 nm激光）分析FGA的质量，通过D、G和2D峰评估石墨烯 yield 和缺陷。使用X射线衍射（XRD，Rigaku SmartLab II）分析 turbostraticity，测量(002)峰位置和半高宽。
• 混凝土混合设计：采用Portland水泥类型I/II，按ASTM标准。FGA完全替代NA，水灰比优化为0.5和0.6以改善 workability。混凝土样品尺寸为25.4×25.4×50.8 mm³， scaled down from ASTM C39标准 due to FGA生产限制。
• 压缩测试：样品养护1、3、7、28天后，使用单轴压缩机以0.002 in/min加载速率测试，记录载荷和应变（使用应变计），计算 toughness、峰值应变、抗压强度、杨氏模量及其比 values。

主要结论

• FGA成功替代天然骨料，使混凝土重量减少25%，同时机械性能显著改善：韧性提高32%，峰值应变提高33%，比抗压强度提高21%，比杨氏模量仅降低11%。
• FGA从煤材料制备，有助于缓解沙短缺问题，减少沙开采的环境影响，并 potentially 实现 lighter and stronger concrete。
• FJH技术 scalable，成本约$71-84 per ton of MC conversion，未来可扩大生产测试更大样品。

图片1: FGA制备和尺寸比例示意图

内容描述：该示意图展示了闪光石墨烯骨料（FGA）的制备过程：(a) 通过研磨冶金焦（MC）、筛分、闪光焦耳加热（FJH）转化为MCFG，并按天然骨料（NA）比例混合成FGA，用于混凝土铸造；(b) NA和FGA的尺寸比例组成，显示不同筛网尺寸的百分比分布。

分析结果：FGA的尺寸分布成功模仿了NA，确保了在混凝土中的类似 workability 和性能。这表明FGA可以作为直接替代品，无需调整混合设计。

图片2: FGA的拉曼光谱和XRD表征

内容描述：图1a显示FGA的平均拉曼光谱（带标准偏差阴影），图1b展示XRD表征，图1c为不同尺寸FGA的 yield 数据和(002)峰分析。

分析结果：拉曼光谱显示D、G和2D峰，表明FGA具有高质量石墨烯（yield >90%，I2D/IG ratio >0.5）。XRD显示(002)峰位置向下偏移（26.08° to 26.44°），表明 larger sizes 更 turbostratic，有助于保留2D material properties。这验证了FGA的良好质量，适合作为混凝土添加剂。

图片3: FGA、MCA和NA混凝土的压缩应力-应变曲线和机械性能比较（水灰比0.6）

内容描述：图2a-d显示养护1、3、7、28天后FGA、MCA（冶金焦骨料）和NA混凝土的压缩应力-应变曲线；图2e-f比较 toughness、峰值应变、比抗压强度和比杨氏模量。

分析结果：FGA混凝土在所有养护时间显示 higher toughness、peak strain 和 specific compressive strength compared to NA concrete，例如1天后 toughness 提高32%。MCA混凝土性能较差，表明FJH处理 essential。FGA混凝土的 specific Young's modulus 较低，但 weight reduction 补偿了这一点， overall 性能优越。

图片4: FGA和NA混凝土的压缩应力-应变曲线和机械性能比较（水灰比0.5）

内容描述：类似图2，但水灰比为0.5。图3a-d显示应力-应变曲线，图3e-f比较机械性能。

分析结果：在较低水灰比下，FGA混凝土仍显示优异性能：28天后 toughness 提高32%，peak strain 提高33%，specific compressive strength 提高21%。specific Young's modulus 仅降低11%，更接近NA混凝土。这表明FGA在优化水灰比下性能更稳定，适合大多数混凝土应用。

其他相关图片

论文中还提及支持信息中的图片，如FJH过程中的电流曲线和能量密度数据，但这些未在主文本中详细展示。主要分析已基于上述图片完成。