Joule Heating Enables Ultra-Fast SiC Ceramics Joining in Seconds

焦耳加热实现秒级超快SiC陶瓷连接

Jie Xu ^a,b, Xiaobing Zhou ^a,b,*, Qing Huang ^a,b,*

^a 浙江省数据驱动高安全能源材料与应用重点实验室，宁波市特种能源材料与化学重点实验室，中国科学院宁波材料技术与工程研究所，宁波 315201，中国

^b 中国科学院大学，北京 100049，中国

DOI: 待补充 | 期刊: Joule | 年份: 待补充

研究亮点

            开发了一种无需外部预热和压力的超快速SiC陶瓷连接方法，仅需23秒即可实现高强度连接
利用界面反应导致的电阻增加实现局部焦耳加热，有效抑制了能量耗散，提高了连接效率

研究背景

碳化硅(SiC)陶瓷具有低密度、优异的高温力学性能以及出色的抗氧化、耐腐蚀和抗辐照损伤能力，在航空航天和先进核反应堆等领域具有广阔应用前景
然而，制造大尺寸复杂形状SiC组件仍然是一个重大技术挑战，限制了其广泛应用，特别是在先进核反应堆中SiC包壳管与端盖的连接
现有的SiC连接技术通常需要高温、长时间保温和较大单轴压力，能量消耗大且效率低

研究方法

本研究采用了一种新颖的超快速、局部焦耳加热方法连接SiC陶瓷：

使用5μm厚的高纯度铝箔作为初始连接层
在氩气保护的手套箱中进行连接实验
将SiC/Al/SiC夹层接头固定在定制石墨模具中
直接对初始铝箔施加40A的恒定电流进行加热
基于记录的电流-电压数据计算接头电阻变化
使用红外高温计在顶部SiC表面测量表观连接温度
研究了四种不同连接时间(13.6s, 18s, 23s, 33s)，对应的SiC表面温度分别为934°C, 1082°C, 1228°C和1438°C
使用XRD、SEM、TEM和EDS对连接层的相组成和微观结构进行表征
使用万能机电测试系统测量室温剪切强度

图1. (a)连接装置示意图; (b)连接装置照片; (c)电阻、功率和温度随连接时间的变化

主要结论

成功开发了一种无需外部压力或预热的超快速焦耳加热技术，在23秒内实现了SiC陶瓷的高强度连接
初始铝连接层通过界面反应快速相转变为高电阻化合物(如Al₄C₃、Al₄SiC₄和Al₂OC)，导致电阻增加和局部焦耳加热
获得了最高76±12MPa的剪切强度，连接层中形成的纳米级陶瓷颗粒增强了残余铝连接层

微观结构分析

图2. 不同时间连接的抛光SiC/Al/SiC样品的SEM图像: (a) 18 s, (b) 23 s, (c) 33 s; 不同时间连接的样品断裂表面SEM图像: (d) 18 s, (e) 23 s, (f) 33 s

分析结果：当连接时间为18s和23s时，连接层中几乎未观察到明显的裂纹和气孔。而在33s连接的样品中，观察到一些小气孔和垂直于界面扩展的微裂纹。连接层厚度随着连接时间的增加而增加，这主要归因于Al和SiC之间的界面反应。

通过断裂表面的SEM分析和EDS分析，在18s和23s连接的样品中检测到典型的Al-C和/或Al-O-C相层状结构。相反，在33s连接的样品中，除了Al-C和/或Al-O-C相外，还观察到了Al-Si-C相。

相组成分析

图3. 不同连接时间SiC/Al/SiC样品断裂表面记录的连接层XRD图谱

分析结果：在18s和23s连接的样品中，主要生成的相被确定为Si、Al-O-C和Al₄Si₄C₇，同时也检测到了SiC基体和初始铝箔。而在33s连接的样品中，观察到Al₄C₃、Al-O-C和Al₄SiC₄作为主要生成相。

随着连接时间(温度)从18s(1082°C)增加到33s(1438°C)，Si衍射峰的相对强度增加，而Al峰的强度降低。这表明Si和Al₄C₃是通过SiC和Al之间的反应形成的。

微观结构精细分析

图4. 23s(a)和33s(d)连接的样品的HAADF图像及相应的C、Si、Al和O元素分布。SiC(b)和Al₄C₃(e)的SAED图案，分别取自(a)和(d)中白色虚线圆圈突出显示的区域。生成的Al₄C₃(c)和Si(f)的HR-TEM图像。(a)和(d)中的白色虚线标记了Al₄C₃界面反应层的厚度

分析结果：TEM分析证实了23s连接的样品中存在Al₄C₃相。随着连接时间(温度)从23s(1228°C)增加到33s(1438°C)，原位形成的Al₄C₃反应层厚度从约352nm增加到约1870nm。

根据Al-Si-C三元相图，Al₄SiC₄是在高于1450°C的温度下通过反应形成的。在33s连接的样品中观察到了Al₄SiC₄晶粒的典型板状形态。

力学性能分析

图5. (a)不同时间连接的SiC/Al/SiC样品的剪切强度; 不同连接时间样品典型失效位置的断裂表面SEM图像: (b)连接层, 18 s; (c)连接层和基体, 23 s

分析结果：随着连接时间(温度)从18s(1082°C)增加到23s(1228°C)，接头的剪切强度从55.7±9MPa增加到76±12MPa。18s连接的样品失效主要发生在连接层，而23s连接的样品观察到连接层和SiC基体的联合失效。

当连接时间(温度)进一步增加到33s(1438°C)时，接头的剪切强度下降到38.3±6.9MPa，失效发生在连接层。这是由于形成了相对较大的板状Al₄SiC₄晶粒和较厚的Al₄C₃层，但由于温度相对较低、时间短且没有外部压力，这些陶瓷颗粒在连接过程中无法致密化。