High-temperature electrothermal remediation of multi-pollutants in soil

高温电热修复土壤中的多种污染物

论文亮点

• 开发了一种高温电热（HET）方法，可在几秒钟内实现土壤中重金属和持久性有机污染物的同步快速去除。
• 该过程无需用水，能耗低（约420 kWh/吨），并能改善土壤肥力，提高种子发芽率20-30%。

研究背景

• 工业活动、采矿尾矿、农业化学品过度使用和废物不当处置导致土壤污染成为全球性环境问题。
• 现有土壤修复技术（如热脱附、土壤洗涤）处理时间长，缺乏通用性，且难以同时处理重金属和有机污染物。
• 多种污染物共存可能相互干扰，降低修复效率，亟需开发高效、通用的修复方法。

研究方法

将污染土壤与导电添加剂（如炭黑、生物炭）混合，通过脉冲直流电输入，在几秒钟内将土壤温度快速升至1000-3000°C（升温速率约10^4 °C/s），随后快速冷却（降温速率约-10^3 °C/s）。

高温使重金属（Cd、Hg、Pb、Co、Ni、Cu）发生碳热还原并蒸发去除，同时使持久性有机污染物（如多环芳烃PAH）石墨化，转化为无毒、稳定的石墨矿物。

处理后的土壤通过筛分分离残留碳添加剂，并分析土壤性质、污染物去除效率及植物生长影响。

主要结论

• HET过程可高效去除多种重金属（单次脉冲去除率>80%）和PAH（经多次脉冲后低于安全标准）。
• 超快处理过程保留了土壤主要矿物成分，但提高了水分入渗速率和可交换养分含量，导致土壤肥力改善。
• 技术经济分析表明，HET过程能耗低、操作费用低（约43.3美元/吨），且无需用水，具有大规模应用潜力。

图1: 高温电热过程（HET）概念图

图1a展示了HET过程结合真空提取井的示意图。图1b说明了重金属通过还原和蒸发去除，以及PAH通过石墨化去除的机制。图1c和1d分别显示了100V电压输入1秒时的电流曲线和实时温度曲线。图1e比较了HET与其他热修复过程的性能。

分析结果：HET过程通过脉冲电加热实现快速升温，高温同时去除重金属和有机污染物，且处理时间仅需几秒，远快于传统热修复方法（需数月或数年）。

图2: 重金属通过蒸发去除

图2a展示了代表性重金属和碳的蒸气压-温度关系。图2b和2c显示了不同电压下重金属的去除效率，优化电压为100V时，所有重金属单次脉冲去除率>80%。图2d-2i显示经过2-3次脉冲后，重金属浓度均低于加州人体健康筛查水平。

分析结果：HET过程能有效蒸发多种重金属，去除效率受电压影响，多次脉冲可进一步降低浓度至安全标准以下。蒸发重金属可通过真空系统收集，避免二次污染。

图3: PAH通过石墨化去除

图3a、3c、3e显示了芘、芴、苯并[a]蒽污染土壤提取物的UV-Vis吸收光谱随脉冲次数的变化。图3b、3d、3f显示经过3-6次脉冲后，PAH浓度降至初步修复目标（PRG）以下。

分析结果：HET过程通过高温将PAH石墨化为无毒碳材料，而非蒸发去除，避免了二次污染。石墨化碳化学稳定性高，不易分解，有助于减少温室气体排放。

图4: HET处理后土壤性质表征

图4a显示处理后土壤砂粒比例略有增加。图4b和4c显示主要矿物成分（如SiO2）基本不变，但方解石分解。图4d-4f显示处理后土壤水分入渗速率提高（从71 cm/h增至111 cm/h）。图4g-4i显示使用处理后土壤的西兰花发芽率提高20-30%，可交换养分含量总体增加。

分析结果：超快加热和冷却使土壤矿物成分和粒径变化最小，但改善了土壤结构和养分有效性，促进了植物生长。

图5: 生命周期评估和技术经济分析

图5a展示了HET过程的物料流。图5b显示HET操作费用（约43.3美元/吨）低于热脱附（约45.7美元/吨）、土壤洗涤（约140.2美元/吨）和化学氧化（约163.0美元/吨）。图5c综合比较了不同方法的性能。

分析结果：HET过程能耗低、无水消耗，且在处理多种污染物、降解效率和速度方面具有优势，是一种有前景的土壤修复技术。