A scientific machine learning framework to understand flash graphene synthesis

基于科学机器学习的闪蒸石墨烯合成理解框架

DOI: 10.1039/d3dd00055a

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期刊: Digital Discovery

发表年份: 2023

论文亮点

研究背景

• 石墨烯具有广泛应用，但可扩展合成方法仍面临巨大挑战，闪焦耳加热（FJH）方法在2020年引入，用于从碳原料合成克级石墨烯。
• FJH是一种远非平衡（FFE）处理方法，反应机制复杂，难以建立处理-性质关系，数据驱动的机器学习模型能处理复杂性，但需要大量实验数据。
• 先前模型依赖中间参数，无法在新实验前预测结果，限制了实际应用，因此需要开发仅使用直接参数的ML框架。

研究方法

• 数据集: 使用173个FJH反应数据，起始材料包括碳黑（CB）、冶金焦（MC）、塑料废物衍生的热解灰（PA）和废轮胎碳黑（TCB）。
• 特征工程: 输入特征包括直接参数（电压、脉冲时间、电容、材料物理性质）和间接参数（电流衍生特征、模拟温度）。
• 代理模型: 使用XGBoost训练三个代理模型，预测电流参数（最大电流、最终电流与最大电流比、电荷密度）。
• 温度模拟: 使用COMSOL进行电热多物理模拟，获取反应的最大温度。
• 最终模型: 结合所有特征，使用多种回归模型（如XGBoost）预测FG产率，采用5折交叉验证优化超参数。
• 评估指标: 使用R²得分、RMSE、Pearson相关系数等评估模型性能。

主要结论

图1: Raman光谱和统计分布分析

图1: (a) 闪蒸石墨烯（FG）和无定形碳的Raman光谱；(b-e) I2D/IG、ID/IG、2D带FWHM和FG产率的统计分布；(f-g) I2D/IG与FG产率的相关性；(h) 四种起始材料的FG产率分布；(i) 产率统计比较；(j) 特征的t-SNE图。

分析结果: Raman光谱显示FG具有G峰（~1580 cm⁻¹）和2D峰（~2700 cm⁻¹），表明石墨晶格形成。统计分布显示FG产率均值为54%，标准差27%。I2D/IG与FG产率高度相关（Pearson r=0.73），而ID/IG依赖性较小。不同起始材料的产率有显著差异，CB产率最高（72%），MC最低（37%）。t-SNE分析表明参数组合可实现最高产率。

图2: SML框架示意图

图2: 提出的SML框架示意图和数据流，包括多物理模拟温度、预测电流参数、前体信息和直接FJH参数作为最终ML模型的输入。

分析结果: 该框架整合了直接实验参数和物理信息特征，通过代理模型预测电流参数，多物理模拟温度，最终使用这些特征训练ML模型预测FG产率。框架避免了依赖中间参数，提高了通用性和准确性。

图3: 电流参数预测结果

图3: (a) 代表性电流-时间图及衍生的电流参数；(b-d) 预测与真实电流参数的分布比较，包括IMax、IF/IMax和CDIT，并显示Pearson r值。

分析结果: 代理模型能准确预测电流参数，Pearson r值分别为0.80（IMax）、0.78（IF/IMax）和0.77（CDIT），表明仅使用直接参数即可预测中间变量，无需实验测量电流-时间曲线。

图4: 模型性能评估

图4: ML模型预测FG产率的性能。(a) R²得分和(b) RMSE of six ML models with five train-test splits; (c) XGBoost模型预测与真实值比较；(d) 预测产率的相对误差分布；(e-f) 排除T_Sim和电流参数后的预测结果。

分析结果: XGBoost模型性能最佳，平均R²为0.81 ± 0.05，RMSE为12.1% ± 2.0%。71%的预测误差≤10%，仅11%误差>20%。排除物理信息特征后，模型性能下降（R²降至0.74），验证了这些特征的重要性。

图5: 特征重要性分析

图5: 最终XGBoost模型的输入特征分析。(a) 输入特征的定量相关图；(b) 特征重要性排名；(c-d) CD₀和T_Sim与预测FG产率的相关性。

分析结果: 特征重要性排名显示CD₀和T_Sim是最重要的特征，解释了模型准确性的关键原因。CD₀阈值约为100 C g⁻¹，用于实现>50%的FG产率。T_Sim超过阈值时，产率显著提高，支持高温对反应结果的决定性作用。