Ultrafast joule-heating-assisted O, N dual-doping of unfunctionalized carbon enhances Ru nanoparticle-catalyzed hydrogen production

快速焦耳加热辅助的O、N双掺杂未功能化碳增强Ru纳米粒子催化产氢

Yihan Zhang

Qianggen Li*

Guangyin Fan*

College of Chemistry and Materials Science, Sichuan Normal University, Chengdu 610068, China

DOI: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.11.141

期刊名称: Journal of Colloid and Interface Science

发表年份: 2024

开发了一种快速微波辅助固态方法，在40秒内实现O和N双掺杂碳黑，显著提高了Ru纳米粒子的分散性和催化活性。

Ru/ONCB催化剂在氨硼烷水解产氢中表现出高TOF值（4529 min⁻¹），优于许多已报道的Ru基催化剂。

使用RuCl₃·nH₂O、尿素、氨硼烷、商业碳黑等化学品。表征技术包括透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、BET比表面积分析、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（Raman）和电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）。

将商业碳黑（CB）和尿素在无水乙醇中超声混合，蒸发溶剂后，在真空烘箱中干燥，然后在微波反应器中以1000W功率处理20s、30s、40s或50s，洗涤干燥得到ONCB。

将ONCB与RuCl₃溶液混合，超声分散后，注入AB溶液还原Ru离子，离心洗涤，真空干燥得到Ru/ONCB催化剂。

进行氨硼烷水解反应，测量氢气释放体积，计算TOF值。研究不同参数（催化剂用量、底物浓度、反应温度）对反应动力学的影响，并评估催化剂的重复使用性。

开发了一种快速、方便的微波辅助固态方法，用于合成O和N共掺杂碳支持，制备时间短（40秒），无需特殊设备。

Ru/ONCB催化剂在氨硼烷水解中表现出高活性，TOF达1899 min⁻¹（基于Ru分散度为4529 min⁻¹），且反应速控步骤是水分子中O-H键的氧化断裂。

催化剂具有良好的重复使用性，经过五次循环后仍保留68%的初始活性，表明ONCB支持能有效稳定Ru纳米粒子。

图1：Ru/ONCB催化剂的合成过程示意图

该示意图展示了Ru/ONCB催化剂的制备过程，包括商业碳黑（CB）与尿素混合、微波处理得到O/N双掺杂碳黑（ONCB），以及随后沉积Ru纳米粒子用于氨硼烷水解（ABH）反应。

微波处理快速引入了O和N掺杂，同时增加了碳