Heavy metal removal from coal fly ash for low carbon footprint cement

从粉煤灰中去除重金属以降低碳足迹水泥

第一作者: Bing Deng, Wei Meng (并列第一作者)

通讯作者: Bing Deng, Satish Nagarajaiah, James M. Tour

所属大学: 莱斯大学 (Rice University)

DOI: 10.1038/s44172-023-00062-7

PDF原文

期刊名称: Communications Engineering

发表年份: 2023年

论文亮点

            开发了一种基于闪蒸焦耳加热（FJH）的快速、无水过程，用于从粉煤灰（CFA）中去除重金属，去除效率高达70-90%
纯化后的CFA替代部分波特兰水泥，显示出增强的力学性能和减少的重金属浸出，生命周期分析表明可减少30%的温室气体排放和41%的重金属排放

研究背景

建筑材料是全球第三大人为二氧化碳排放源，水泥生产占全球温室气体排放的约8%，迫切需要开发低碳足迹的水泥材料
粉煤灰（CFA）作为一种广泛可用且成本极低的稀释添加剂，具有潜在应用价值，但其中的重金属可能随时间浸出，造成环境风险
传统的酸洗重金属去除方法存在化学消耗高、废水量大等问题，需要开发更高效环保的去除技术

研究方法

本研究采用闪蒸焦耳加热（FJH）技术去除粉煤灰中的重金属：

将CFA与导电添加剂碳黑（CB）按~2:1的质量比混合（约30 wt% CB）
将混合物装入石英管反应器中，连接至电容器组
通过电脉冲在1秒内将样品温度升至~3000°C，使重金属蒸发去除
使用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测量处理前后样品中的重金属含量
对纯化后的CFA进行水泥替代实验（最高30 wt%替代率），评估力学性能和重金属浸出行为
进行技术经济分析和生命周期分析，评估过程的经济性和环境效益

主要结论

FJH过程能高效去除CFA中的多种重金属（As、Cd、Co、Ni、Pb），单次脉冲处理效率达70-90%
纯化后的CFA替代30%水泥后，复合材料抗压强度提高约51%，弹性模量提高约28%，且重金属浸出显著减少
技术经济分析显示FJH过程能源高效，处理成本约$21/吨；生命周期分析表明CFA在水泥中的重用可减少30%温室气体排放和41%重金属排放

图1: CFA表征结果

内容描述: 图1展示了C类和F类粉煤灰的表征结果。(a) XRD图谱显示CFA-C和CFA-F的主要晶相为石英和莫来石；(b) XPS全谱表明CFA-F中含有较多碳元素；(c-d) SEM图像显示CFA-C和CFA-F的粒径分布；(e-f) ICP-MS测量显示两类CFA中均含有砷、镉、钴、镍和铅等重金属元素。

分析结果: 两类CFA虽然来自不同地理来源和类型，但重金属含量相似，表明FJH技术具有广泛适用性。CFA-F中较高的碳含量可能来自煤的不完全燃烧，这为FJH过程提供了天然的导电性。

图2: FJH去除重金属过程

内容描述: 图2展示了FJH去除CFA中重金属的过程和效果。(a) FJH过程示意图；(b) 120V电压下的电流曲线；(c) 实时温度曲线显示5ms内温度可达~3000°C；(d) 重金属和碳的蒸气压-温度关系；(e) 不同FJH电压下的重金属去除效率；(f) 120V电压下单次FJH脉冲的去除效率。

分析结果: FJH过程能在极短时间内达到超高温，使重金属蒸发去除。120V电压下可获得70-90%的去除效率，过高电压(150V)不会进一步提高效率，可能由于能量输入过多导致加热不均匀。蒸发的重金属沉积在反应器内壁，避免了环境排放。

图3: FJH过程的通用性

内容描述: 图3展示了FJH过程对不同来源CFA和铝土矿渣(BR)中重金属的去除效果。(a) Charah White Bluff的CFA-C中重金属含量及去除效率；(b) Boral Cumberland的CFA-F中重金属含量及去除效率；(c) BR的XRD图谱；(d) BR原材料和FJH处理后的重金属含量。

分析结果: FJH过程对不同来源和类型的CFA都具有良好的重金属去除效果(40-70%)，证明该方法具有广泛适用性。此外，FJH也能有效处理其他工业废物如铝土矿渣，表明该技术可用于大规模固体废物的净化处理。

图4: 纯化CFA在水泥复合材料中的应用

内容描述: 图4展示了纯化CFA-C在水泥复合材料中的应用效果。(a) TGA曲线显示FJH处理后残留碳含量约10wt%，经700°C煅烧后可去除；(b) 纯OPC、含原始CFA和含纯化CFA的水泥应力-应变曲线；(c) 抗压强度和弹性模量统计；(d-f) 酸雨浸出实验中砷、钴和镍的累积浸出量。

分析结果: 纯化CFA替代30%水泥后，复合材料显示出显著增强的力学性能(抗压强度提高51%，弹性模量提高28%)。酸浸实验表明，纯化CFA水泥的重金属浸出量远低于原始CFA水泥，甚至低于纯OPC，证明FJH处理能有效减少环境风险。

图5: CFA重用生命周期分析

内容描述: 图5展示了CFA在水泥中重用的生命周期分析(LCA)结果。(a) 填埋 scenario的流程图和边界条件；(b) FJH-分离-替代 scenario的流程图和边界条件；(c) 重金属排放比较；(d) 温室气体排放比较；(e) 能耗比较。

分析结果: LCA表明，与填埋相比，FJH-分离-替代 scenario可减少约41%的重金属排放和30%的温室气体排放。直接替代 scenario也能减少22%的重金属排放，因为CFA的重金属浸出低于OPC。能耗方面，直接替代 scenario能耗最低(减少29%)，FJH过程的能耗平衡了OPC用量的减少。