图1: (A)热冲击与双冲击化学策略示意图对比;(B)热冲击处理样品的SEM图像;(C)双冲击处理样品的SEM图像;(D)双冲击和热冲击处理过程中约1秒内的温度-时间演变;(E)约0.5秒内的压力-时间演变;(F)不同接触模式的温度分布COMSOL模拟;(G-K)双冲击过程中不同时间点的温度分布
双冲击化学过程结合了热冲击和机械冲击的优势。热冲击通过超高温（最高超过3000K）促进碳材料的石墨化，而机械冲击（压力超过20MPa）则破坏芳香链间的π-π相互作用，形成有序/无序混合结构。SEM图像显示，双冲击处理的样品表面粗糙，具有大量凹坑和不规则孔隙，这与热冲击处理样品的光滑均匀表面形成鲜明对比。
图2: (A-E)不同电压下合成的DSC样品的高分辨率透射电镜图像及对应的FFT图案;(F)TSC-200的HRTEM图像
HRTEM分析揭示了双冲击化学策略对碳材料结构的调控作用。在低电压下（DSC-150-0.3和DSC-175-0.3），样品主要表现为短石墨微晶，FFT图案显示多晶环，表明主要是无定形碳组成。随着电压增加到DSC-200-0.3，这些短石墨微晶开始合并成弯曲的石墨带，部分无定形碳整合形成混合结构。与仅受热冲击的样品（TSC-200）相比，双冲击处理的样品石墨层更加无序，层间距更宽，这有利于锂离子的快速传输。
图3: 双冲击过程的结构演变:(A)不同电压下DSC的XRD图谱;(B)TSC-200和(C)DSC-150-0.3的拉曼图谱;(D)DSC和TSC的晶格长度和I_D/I_G值;(E)TSC-200和DSC-200-0.3的N₂吸附/脱附等温线;(F)孔径分布曲线;(G-I)TSC-200和DSC-200-0.3的XPS图谱
XRD分析显示，双冲击处理的样品(002)衍射峰向低角度移动且变宽，表明层间距增大且石墨化程度受到抑制。拉曼光谱中I_D/I_G比值的增加进一步证实了双冲击处理引入了更多缺陷和无序结构。氮气吸附/脱附测试表明双冲击处理主要影响样品表面孔结构，内部孔隙率相对较低，这对降低首次库仑效率有重要意义。XPS分析显示双冲击化学过程提高了碳的元素纯度，C=C键比例降低，进一步证明了石墨化过程受到抑制。
图4: TSC-200和DSC-200作为锂离子电池负极的半电池电化学性能:(A)TSC-200和(B)DSC-200-0.3在不同电流密度下的充放电曲线;(C)倍率性能;(D)10C下的循环性能;(E)本工作与文献报道的容量和倍率性能比较;(F)全电池LFP||DSC-200-0.3的倍率性能和(G)5C下的循环性能
电化学测试表明，DSC-200-0.3电极在0.1C下的初始充电容量为375.6 mAh/g，在10C高倍率下仍能保持166.6 mAh/g的容量，远优于商业石墨的15 mAh/g。经过3000次循环后，DSC-200-0.3仍保持81.06%的容量，表现出优异的循环稳定性。全电池测试中，LFP||DSC-200-0.3在5C下经过1000次循环后容量保持率为61.12%，库仑效率接近100%，证明了其在实际应用中的可行性。
图5: TSC-200和DSC-200-0.3电极电化学行为的动力学分析:(A)GITT曲线;(B)从GITT曲线估算的锂离子扩散系数;(C)扫描速率平方根与峰值电流的关系;(D)TSC-200和(E)DSC-200-0.3的DRT分析;(F)充放电过程中的原位XRD图谱;(G)单原子缺陷的几何结构;(H)锂离子迁移能垒
动力学分析表明，DSC-200-0.3的锂离子扩散系数高于TSC-200，这归因于其更大的层间距降低了锂离子扩散的能垒。CV分析显示DSC-200-0.3的相对电化学活性表面积比TSC-200增加了近1.74倍，显著扩大了电化学活性位点并增强了界面反应动力学。DRT分析表明双冲击碳可以显著加速锂离子嵌入的动力学过程，特别是在速率决定步骤中。原位XRD测试显示DSC-200-0.3的(002)峰位移极小，表明锂离子主要存储在更大的层间空间和吸附在碳层表面，从而保持了碳晶格结构的完整性。DFT计算证实随着层间距的增加，锂离子的迁移能垒逐渐降低，从1.18eV降至0.63eV。