Replacement of Concrete Aggregates with Coal-Derived Flash Graphene

用煤衍生的闪光石墨烯替代混凝土骨料

第一作者: Paul A. Advincula (莱斯大学)

通讯作者: Satish Nagarajaiah (莱斯大学), James M. Tour (莱斯大学)

DOI: 10.1021/acsami.3c15156 | 期刊: ACS Applied Materials & Interfaces | 年份: 2023

论文亮点

            使用闪光焦耳加热（FJH）技术将煤衍生的冶金焦（MC）转化为闪光石墨烯骨料（FGA），作为天然骨料（NA）的完全替代品，使混凝土重量减轻25%。
FGA混凝土的韧性、峰值应变和比抗压强度分别提高了32%、33%和21%，同时比杨氏模量仅小幅降低11%，实现了轻量化和强度提升的双重优势。

研究背景

混凝土是全球第二大消耗材料，但沙作为主要骨料的开采率超过自然 replenishment 率，导致全球沙短缺和环境问题（如海岸线侵蚀和水生生物破坏）。
传统沙替代品（如废铸造沙、牡蛎壳）往往对混凝土机械性能有负面影响，因此需要开发高性能替代材料。
煤衍生物质（如冶金焦）碳含量高，是生产闪光石墨烯（FG）的理想原料，且FJH技术可高效转化多种 feedstock，支持可持续应用。

研究方法

材料制备：将冶金焦（MC）研磨并筛分，根据ASTM C33规格匹配天然骨料（NA）的尺寸比例，然后通过闪光焦耳加热（FJH）在350-380V电压下转化为MC衍生的闪光石墨烯（MCFG），形成FGA blend。
表征技术：使用Raman光谱（Renishaw inVia显微镜，532 nm激光）分析石墨烯质量（基于I2D/IG比率、信噪比和2D band fwhm），X射线衍射（XRD，Rigaku SmartLab II）评估turbostraticity，并通过Python脚本处理数据。
混凝土混合设计：采用Portland水泥（ASTM C150），以FGA完全替代NA，水泥:骨料体积比为1.0，水:水泥质量比为0.5或0.6，未添加超塑化剂，以确保 workability。
机械测试：混凝土样本（尺寸25.4 × 25.4 × 50.8 mm³）在1、3、7和28天养护后，进行单轴压缩测试（加载速率0.002 in/min），记录负载和应变，计算韧性、峰值应变、抗压强度、杨氏模量及其比 values。

主要结论

FGA作为NA的完全替代品，使混凝土重量减轻25%，同时韧性、峰值应变和比抗压强度分别提高32%、33%和21%，比杨氏模量仅降低11%，显示出优异的强度重量比。
FJH技术能高效转化煤衍生物质为高质量turbostratic石墨烯，支持可持续 sand 替代，减少环境 impact，并潜在降低运输成本。
与未处理的MCA相比，FGA混凝土性能更优，表明FJH过程增强了分散性和界面作用，未来需进一步研究 hydration 机制和自感知功能。

图片内容与分析结果

Scheme 1: FGA制备和NA替换示意图

内容：该示意图展示了FGA的制备过程，包括MC的研磨、筛分和FJH转化，以及随后在混凝土中替换NA的步骤。尺寸比例基于ASTM C33规格。

分析结果：FGA成功模拟了NA的尺寸分布，确保了混凝土混合的均匀性和兼容性，为后续机械测试奠定了基础。

Figure 1: Raman和XRD表征

内容：(a) 平均Raman光谱显示D、G和2D峰，标准偏差为阴影区域；(b) XRD表征FGA的(002)峰位置和fwhm；(c) 不同尺寸FGA的产率和(002)峰分析。

分析结果：Raman光谱表明FGA的石墨烯产率超过90%，I2D/IG比率大于0.5，显示高质量石墨烯。XRD显示较大尺寸MCFG更turbostratic（(002)峰位置低至26.08°），有助于保留2D材料 properties，增强分散性。

Figure 2: 压缩应力-应变曲线比较（水灰比0.6）

内容：压缩应力-应变曲线比较FGA、MCA和NA混凝土在1、3、7和28天养护后的性能，以及机械 properties 对比（e, f）。

分析结果：FGA混凝土在1天时韧性、峰值应变和比抗压强度分别比NA混凝土提高32%、54%和29%，但比杨氏模量降低31%。随着养护时间延长，FGA性能保持优势，而MCA性能下降，表明FJH处理关键。

Figure 3: 压缩应力-应变曲线比较（水灰比0.5）

内容：类似Figure 2，但水灰比为0.5，显示NA和FGA混凝土的压缩曲线和机械 properties。

分析结果：在28天时，FGA混凝土的韧性、峰值应变和比抗压强度分别比NA混凝土提高32%、33%和21%，比杨氏模量仅降低11%。这表明较低水灰比下，FGA混凝土的杨氏模量更接近NA，同时保持强度优势，适合大多数混凝土建筑应用。