Heteroatom-Doped Flash Graphene

杂原子掺杂闪蒸石墨烯

第一作者: Weiyin Chen (莱斯大学)

通讯作者: James M. Tour (莱斯大学)

DOI: 10.1021/acsnano.2c01136

PDF原文

期刊名称: ACS Nano

发表年份: 2022年

论文亮点

研究背景

研究方法

本研究采用闪焦耳加热(FJH)方法进行杂原子掺杂石墨烯的直接合成:

主要结论

结果与分析:杂原子掺杂石墨烯的直接合成

Figure 1
图1:闪焦耳加热法直接合成杂原子掺杂石墨烯的示意图和表征结果

内容描述:该图展示了通过闪焦耳加热法直接合成杂原子掺杂涡轮层石墨烯的示意图和关键参数。

分析结果:FJH方法能够在毫秒时间内完成反应,无需催化剂或溶剂,与传统后处理方法相比具有明显优势。合成的掺杂石墨烯杂原子比例高达7.4%(单掺杂)和>10%(共掺杂),质量转化率高达74%。

结果与分析:氮掺杂闪蒸石墨烯的表征

Figure 2
图2:氮掺杂闪蒸石墨烯的表征结果

内容描述:该图展示了氮掺杂闪蒸石墨烯的详细表征结果,包括结构示意图、拉曼光谱、XRD、XPS和电子显微镜图像。

分析结果:氮掺杂FG具有良好的石墨烯质量,拉曼光谱显示D/G强度比约为0.65,表明存在丰富的氮掺杂取代缺陷位点。XRD结果显示层间距扩大了约2.7%。XPS证实氮原子主要以吡啶氮和吡咯氮形式存在,原子比例约为5.4%。电子显微镜显示材料由许多纳米晶体组成,平均尺寸为98.9nm,且元素分布均匀。

结果与分析:其他杂原子掺杂石墨烯的表征

Figure 3
图3:其他杂原子掺杂闪蒸石墨烯的表征结果

内容描述:该图展示了硼、氧、磷和硫掺杂闪蒸石墨烯的表征结果,包括拉曼光谱、XRD谱图、XPS结果和尺寸分布。

分析结果:所有杂原子掺杂FG均保持了石墨结构,石墨烯产率高达86-100%。掺杂引入了丰富的点缺陷,降低了对称性,导致更高的D峰。与本征FG相比,这些掺杂FG具有更高的I_D/I_G比(0.65-0.91)。掺杂FG纳米晶体具有狭窄的薄片尺寸分布和丰富的微孔及中孔。

结果与分析:多元素共掺杂石墨烯的表征

Figure 4
图4:多元素共掺杂闪蒸石墨烯的表征结果

内容描述:该图展示了B,N共掺杂和B,N,S共掺杂闪蒸石墨烯的表征结果。

分析结果:双掺杂和多重掺杂可产生协同效应,比单一杂原子更大程度地影响电荷密度和自旋密度。B,N-FG的总B和N含量达到10.4%,高于单独使用N或B掺杂剂时的比例。B,N,S-FG的三种杂原子总原子含量约为13.5%。两种材料均表现出良好的石墨烯结构和均匀的元素分布。

结果与分析:杂原子掺杂石墨烯的应用

Figure 5
图5:杂原子掺杂闪蒸石墨烯的应用性能

内容描述:该图展示了杂原子掺杂闪蒸石墨烯在分散性、氧还原反应和锂金属电池中的应用性能。

分析结果:杂原子掺杂FG在水-Pluronic表面活性剂溶液中具有优异的分散性,分散效率是商业石墨烯的8-17倍。电化学测试表明,硫掺杂FG在氧还原反应中表现出最佳的金属游离电催化剂活性。在锂金属电池中,氮掺杂FG表现出较小的成核过电位(11mV),表明其具有较小的成核能垒,有利于形成更均匀的核和后续均匀的金属锂沉积。